Charging phenomena in single molecules and ordered molecular islands

Philipp Thomas Scheuerer
2021
In dieser Arbeit werden strukturelle und elektronische Effekte bei Elektronentransferreaktionen in einzelnen Molekülen und geordneten Molekülstrukturen, mittels Rastersondenmikroskopie untersucht. Die geometrischen Änderungen bei der Umladung einzelner Kupfer(II)phthalocyanin-Moleküle auf zwei Monolagen NaCl auf einem Cu(100) Substrat wurden mittels Rasterkraftmikroskopie untersucht. Unter Ausnutzung von Ladungsbistabilität bilden wir einzelne Moleküle nacheinander in ihrem neutralen und
more » ... eutralen und anionischen Zustand ab und analysieren die Unterschiede im Bildkontrast infolge der Aufladung. Mit Hilfe von unterstützenden Dichtefunktionaltheorie-Simulationen konnten die beobachteten Kontrastunterschiede einer Änderung der geometrischen Struktur eines Moleküls bei Änderung des Ladungszustands zugeschrieben werden. Weiterhin wurden selbstassemblierte molekulare Inseln auf einer isolierenden Oberfläche mittels Rasterkraftmikroskopie (AFM) untersucht. Unter Verwendung der AFM-Spitze als variables Gate wurde der Ladungszustand der molekularen Inseln detektiert und manipuliert, um Einblicke in die Verteilung zusätzlicher Elektronen innerhalb der Inseln und die Rolle von Ladungswechselwirkungen zu gewinnen. Je nach Ladungszustand konnten stabile Elektronenverteilungen oder Elektronentransfer zwischen einzelnen Molekülen einer Insel beobachtet werden, welcher durch einen lokalen Einfluss der oszillierenden Spitze zustande kommt. Anhand der Auswirkung des Landungstransfers auf die Frequenzverschiebung und Dämpfung des AFM Sensors konnte die Rate des intermolekularen Ladungstransfers abgeschätzt werden. Weiterhin wurde ein elektrostatisches Modell verwendet, um die von der Spitzenposition abhängige Elektronenverteilung für bestimmte Ladungszustände zu simulieren und den beobachteten Bildkontrast zu erklären. Einzelne Perylen-3,4,9,10-Tetracarbonsäuredianhydrid Moleküle (PTCDA) und selbst-assemblierte PTCDA Inseln auf dünnen NaCl-Filmen auf einem Au(110) Substrat wurden mittels Rastersondenmikroskopie untersucht. In beiden Fällen konnt [...]
doi:10.5283/epub.43964 fatcat:qs43kvpmqng5tgokmwzhcoeuyy