Strahlungsinduzierte Gitterschädigung leichter Materialien in Fusionsreaktorblankets

Dieter Leichtle
1999
Kurzfassung Die hochenergetische und intensive Neutronenbelastung in plasmanahen Komponenten eines (d,t)-Fusionsreaktors stellt eine große Herausforderung für die Funktionalität und Integrität der verwendeten Materialien dar. Zur Beschreibung und Quantifizierung der Strahlenbelastung eignen sich die Schädigungsparameter im Rahmen des dpa-Konzepts. Sie kombinieren die Wahrscheinlichkeit für die Produktion eines primären Rückstoßkerns (PKA) in einer neutroneninduzierten Kernreaktion mit der
more » ... ktion mit der Anzahl der in der sich anschließenden Kaskade von Gitteratomverlagerungen erzeugten stabilen Defekte. Üblicherweise werden solche Parameter und Schädigungsraten mit dem etablierten NRT-Lindhard-Modell berechnet. Wegen dessen inhärenten Defiziten, nämlich Einschränkungen der zugrundeliegenden Physik und modellbedingter Unzulänglichkeiten, kann dieses nicht für leichtatomige, mono-und polyatomare Materialien im Blanketeines (d,t)-Fusionsreaktors verwendet werden. Deshalb wurden in dieser Arbeit Computersimulationen von Kollisionskaskaden auf der Basis der binären Stoßapproximation (BCA) mit dem Code MARLoWE durchgeführt. Der Code mußte dazu signifikant modifiziert und erweitert werden, insbesondere durch die konsistente Behandlung ionischer Wechselwirkungen und die neu eingeführte Modeliierung quaderförmiger Strukturen. Mit dem solchermaßen verbesserten BCA-Modell ist es nun möglich, in übersehaubaren Simulationszeiten den primären Defektzustand auch in polyatomaren, ionisch gebundenen Materialien und ausgewählten heterogenen Strukturen adäquat zu berechnen. Das Modell wurde in dieser Arbeit auf fusionsrelevante Gitterschädigung in Beryllium und Lithiumsilikaten angewandt. Die resultierenden Schädigungsparameter zeigen zunächst beträchtliche Differenzen zu Standardrechnungen auf, so daß bisherige dpa-Raten in Beryllium um ca. 90 % nach oben, in den Lithiumsilikaten um ca. 30 % nach unten korrigiert werden sollten. Andererseits erlauben die spezifischen Auswertungen der BCA-Kaskaden weitergehende Aussagen im Hinblick auf die Beurteilung unterschiedlicher Bestrahlungsbedingungen. Auch Materialspezifikationen können, wie diese Arbeit gezeigt hat, bereits in der dpa-Schädigung bedeutsam sein, hierbei vor allem kristalline Modifikationen und atomare Bindungen. Selbst ausgedelLnte lokale Inhomogenitäten reiner Phasen können lokal zu einer schwachen Modifizierung der Schädigungsraten führen. Abstract Energetic and intense neutron exposures in near-plasma components of a (d,t)-fusion reactor are expected to cast strong demands on the functionality and integrity of materials. To describe and quantify this radiation exposure darnage parameters as defined in the frame of the dpa-concept are appropriate. They combine the probability for the production of a primary recoil atom (PKA) in a neutron induced nuclear reaction with the nurober of stable defects in the evolving cascade of displaced lattice atoms. Calculations of such parameters and darnage production rates are commonly based on the well established NRT-Lindhard model. However, due to its inherent deficiencies, i.e. restrictions of the underlying physics and insufficiencies of the modelling, the NRT model is not appropriate for light mass, mono-and polyatomic materials in blankets of (d,t)-fusion reactors. Therefore, this work has focused on computer simulations of collision cascades within the bounds of the Binary Collision Approximation (BCA) using the code MARLOWE. Because of the specific requirements, the code bad to be modified and extended significantly, particularly by a consistent treatment of ionic interactions and a new implementation ofrectangular geometries. In this way, it is now possible to evaluate adequately the primary defect state in polyatomic, ionic materials and selected heterogeneaus structures, without consuming to much computing time for the simulations. The improved model was applied to fusion relevant displacement darnage in Beryllium and Lithiumsilicates. In the first place, the resulting darnage parameters exhibit significant differences to standard calculations so that previous published dpa-rates have to be corrected by +90 % in Beryllium and by -30 % in Lithiumsilicates. On the other band, the detailed evaluation of BCA-cascades permits far-reaching statements for the assessment of various irradiation conditions. Material specifications, as shown by this work, can also be important already in the dpa-damage, especially crystalline modifications and atomic bonding. Even extended local structures in pure phases may be responsible for slight variations of local darnage rates. 1 Einführung in die Problematik ren, Blanket, Abschirmung, Vakuumgefäß und Magnetfeldspulen, vordringen. Dort werden sie vorrangig durch elastische Streuung an Atomkernen moderiert und in Kernreaktionen unter Emission von Photonen, leichten geladenen Teilchen oder wieder Neutronen absorbiert. Die in diesen Streuvorgängen getroffenen Atomkerne erhalten nun im allgemeinen einen beträchtlichen Rückstoß und können mit hoher kinetischer Energie von ihrem Gitterplatz verlagert werden, um dann weitere Rückstoßkerne freizusetzen. Die sich so ausbreitende Kaskade von energetischen Rückstoßkernen, führt zunächst nach Rekombination und Annihilation innerhalb der Kaskade ("intrakaskadisch") zu einer primären räumlichen Verteilung von punktförrnigen Defekten. Je nach Umgebungstemperatur sind diese mobil und können sich an Defektsenken wie Korngrenzen, Verunreinigungen oder Versetzungen anlagern, dort eventuell rekombinieren oder aber zu Defektagglomeraten wachsen. Solche Ansammlungen kondensieren vorrangig als planare Versetzungsringe oder im Falle von Leerstellen auch als dreidimensionale Cluster (Voids). Darüber hinaus ist auch Ausscheidungsbildung möglich. Durch Einfang einzelner Defekte und durch thermische Emission können diese sekundären Defektstrukturen ihre Größe und Form ändern, aufbrechen und mit anderen Defekten und Versetzungen wechselwirken unter teilweiser Auflösung, oder aber unter Bildung ausgedehnter Strukturen. Die sich so entwickelnde Mikrostruktur aus einzelnen Punktdefekten, Defektagglomeraten, Versetzungen, ausgeschiedenen Phasen, chemischer Unordnung usw. hat dann abhängig von den Bestrahlungsbedingungen wesentlichen Einfluß auf makroskopische Schädigungseffekte. Diese betreffen sowohl für metallische als auch keramische Werkstoffe deren mechanische (Zugfestigkeit, Bruchfestigkeit, Versprödung, Bestrahlungskriechen) und dimensionale Eigenschaften (Gitteraufweitung, Voidschwellen, Phasensegregation). In keramischen Materialien sind zudem Änderungen in der thermischen Leitfähigkeit, der Diffusivität und elektrischer Kenngrößen, wie elektrische Leitfähigkeit und Verlusttangens, von entscheidender Bedeutung für ihre Verwendung als Tritiumbrüter, Isolatoren und Hochfrequenzfenster. Das dpa-Konzept Am Ausgangspunkt all dieser Materialveränderungen stehen also die durch neutroneninduzierte Reaktionen freigesetzten Rückstoßkerne in den jeweiligen Materialien. Diese PKA' s ("IJimary Knock on Atoms") führen ihrerseits zu einer Kaskade weiterer Kollisionen zwisehen Atomen in einem eng lokalisierten Bereich des Festkörpers. Eventuell können diese bei hinreichend großem Energieübertrag selbst als freie Rückstoßkerne (SK_A' s, ,S_econdary Knock on Atoms) in der Kaskade partizipieren und schließlich mit Gitterfehlstellen rekombinieren oder aber stabile Punktdefektpaare bilden. Die Anzahl der durch einen primären Rückstoßkern erzeugten Gitteratomverlagerungen bzw. stabilen Defekte kann als Basis für die Definition eines Schädigungsparameters dienen, der in 2 1.3 Zielsetzung der Arbeit der Lage ist, verschiedene Bestrahlungsbedingungen zuverlässig vergleichen zu können. Außerdem sollte es auf dieser Grundlage möglich sein, Korrelationen zwischen schädigender Bestrahlung und resultierenden Materialveränderungen herzustellen. Ein solcher Parameter stellt, wenigstens prinzipiell, die Verlagerungsrate dpa pro Sekunde ffi.isplacements 12er Atom) dar. Sie kombiniert die Wahrscheinlichkeit für die Erzeugung von PKA' s mit der Anzahl der durch das jeweilige PKA erzeugten stabilen Defekte, integriert über die Flußdichte der bestrahlenden Teilchen. Die dpa-Rate wird üblicherweise unter Verwendung des etablierten Strahlenschädigungsmodells [3] nach Norgett, Robinson und Torrens (nach den Autoren oft als NRT-Modell bezeichnet) berechnet. Dieses Modell beschreibt di~ Anzahl der Defekte Na , die durch die Abbremsung eines PKA's mit definierter Energie, Masse und Kernladung in einem amorphen, monoatomaren Festkörper (mit ebenfalls definierter Masse und Kernladung) entstehen. Dazu implementiert es die Energiepartitions-Theorie nach Lindhard [ 4] mit Energieüberträgen auf Atome und Elektronen. Nur der elastisch transferierte Anteil auf Atomkerne, die Schädigungsenergie Eaam• ist verantwortlich für die Ausbildung der Kollisionskaskade. Unter Verwendung einer einfachen Schwellenenergie für Verlagerungen (in der Größenordnung von 40 e V) ist es dann möglich, die Anzahl sekundärer Verlagerungen zu berechnen. Das Modell weist jedoch, was seine Eignung für fusionsrelevante Strahlenschädigung in leichtatomigen, mono-und polyatomaren Festkörpern anbelangt, entscheidende Defizite auf. Zum einen ist die zugrundeliegende Physik beschränkt auf niederenergetische, zumindest mittelschwere Atome in Targets derselben Masse und Kernladung. Zum anderen werden wichtige äußere Parameter wie Kristallstruktur, Dichte, Temperatur und heterogene Materialkonfigurationen vernachlässigt. Während der erste Bereich über die Modifizierung der Eingangsdaten in der Ableitung der Lindhard'schen Theorie einer Verbesserung prinzipiell zugänglich ist, scheint eine analytische Theorie wie diese den Anforderungen aus dem zweiten Bereich nicht zu genügen. Zielsetzung der Arbeit Ziel dieser Arbeit soll es aber sein, für ausgewählte leichte Materialien in Fusionsreaktorblankets (Beryllium und Lithiumorthosilikat) verläßliche Schädigungsparameter zu berechnen. Die speziellen Anforderungen, nämlich hochenergetische, intensive Neutronenbestrahlung, leichtatomige, polyatomare, z.T. auch ionisch gebundene Materialien, sowie heterogene Gefüge und Phasen, können im Rahmen herkömmlicher analytischer Methoden (wie eben des NRT-Modells, s. auch [5]) nur ungenügend berücksichtigt werden. Deshalb sollen die durch primäre Rückstoßkerne initiierten Stoßkaskaden in Computersimulationen auf der Basis der binären Stoßapproximation (BCA, Binary Collision Approximation, [6]) untersucht werden (Kapitel2.2). Zum Einsatz kommt dabei der Code MARLOWE (Kapitel2.3), der jedoch umfas-3 1 Einführung in die Problematik send an die oben skizzierten Bedürfnisse angepaßt werden muß (näheres in Kapitel 2.3.3). Dazu sollen die benötigten Projektil-Target-Wechselwirkungen implementiert und das Kristallitmodell präzisiert und erweitert werden. Außerdem müssen das BCA-Kollisionsmodell umfassend neu konzipiert und geeignete Routinen zur Defektidentifizierung und -charakterisierung zusammengestellt werden. Die adaptierte Version des MARLOWE-Codes soll dann zur Simulation von Kollisionskaskaden in Beryllium und Li 4 Si0 4 gemäß den skizzierten Bedingungen in einem (d,t)-Fusionsreaktor eingesetzt werden. Um die Sensitivität der eingebrachten Modifikationen bzw. der verwendeten Simulationsparameter auf die Defekterzeugung zu untersuchen, werden umfangreiche Parameteranalysen vorgenommen (Kapitel5.3 bis 5.5). Anschließend sollen die für die Veflagerungsschädigung im Blanket relevanten Simulatimien auf der Basis von Referenzmaterialdaten und geeignet gewählten Simulationsparametern durchgeführt werden (Kapitel 5.6 ff.). Dies betrifft nicht nur reine Materialien, sondern auch solche bei blankettypischen Temperaturen, sowie ausgewählte lokal inhomogene Gefügestrukturen (Korngrenzen, Hohlräume, Gasblasen und Fremdphasen). Die Ergebnisse dieser Simulationen stellen die wesentliche Datenbasis zur abschließenden Berechnung der Schädigungsparameter in den beiden Materialien dar (Kapitel 6). Ein detaillierter Vergleich der Schädigungsdaten, die im Rahmen dieser Arbeit berechnet wurden, mit solchen aus einfacheren Modellen (NRT-Lindhard) und Schädigungscodes (SPECOMP I SPECTER [7, 8]) soll schließlich die charakteristischen Ergebnisse und Schlußfolgerungen für die Anwendbarkeit des hier entwickelten Schädigungsmodells auf andere leichtatomige, mono-und polyatomare Materialien aufzeigen. 4 2 KOLLISIONSKASKADEN UND PRIMÄRER DEFEKTZUSTAND 2.1 Konzepte Die zeitliche und räumliche Entwicklung von Kollisionskaskaden, beginnend mit der Erzeugung des PKA' s bis hin zur Ausbildung der Defektmikrostruktur, vollzieht sich in mehreren, sich kontinuierlich ablösenden Phasen, deren Charakterisierung jeweils spezifischer methodischer Ansätze bedarf [9]. Die ballistische Phase (typische Zeitskala etwa 1 ps = 10" 12 s), in der alle Atome durch wechselseitige Stöße von ihren Gitterplätzen freigesetzt werden bis keine weiteren Verlagerungen mehr auftreten können, und die anschließende Relaxationsphase ( 10 ps) mit Thermalisierung und Neuformierung der in der ballistischen Phase erzeugten Defekte können adäquat in analytischen bzw. numerischen Transporttheorien (s. [4, 5, 10]) oder in atomistischen Computersimulationen (s. [11, 12]) behandelt werden. Für die anschließende Ausheilungs-bzw. Diffusionsphase (1 ps ... 1 s) eignen sich makroskopische Methoden (thermisch aktivierte Diffusion, Reaktionskinetik, [13, 14]) zur Untersuchung der Punktdefektausbreitung, -agglomeration und -annihilation. Schließlich können über Reaktionsrateu-Theorien [15, 16] auch die Kinetik komplexer Mikrostrukturen (Cluster, Versetzungen usw.) behandelt werden. Es ist offensichtlich, daß eine umfassende detaillierte Beschreibung der vollständigen Stoßkaskaden-bzw. Defektentwicklung praktisch undurchführbar ist. Andererseits kann die Berechnung eines noch genauer zu definierenden primären Defektzustands (PDS, Efimary Defect ,S.tate) an einem bestimmten Abschnitt ein zuverlässiger Ansatzpunkt für weitere, nachgeschaltete Sirnutationen oder Rechnungen sein. Mehr noch, die Defektkonzentration nach Abschluß der ballistischen Phase definiert einen Schädigungszustand, der zwar wesentliche spezifische Materialeigenschaften auf atomistischer Skala beinhaltet (oder zumindest beinhalten kann), aber noch universell genug ist, um eine breite Extrapolation zu ermöglichen. Diese Wahl des PDS ist sicherlich nicht eindeutig; so ist es durchaus angemessen als solchen erst die Verteilung nach Abschluß der athermischen Ausheilungsphase zu definieren (s. beispielsweise [17]). In dieser Arbeit wird jedoch dieser PDS verwendet, insbesondere weil er eine logische und konsequente Erweiterung des NRT-dpa-Konzepts erlaubt. Fundament dieses Modells ist, wie bereits erwähnt, die Energiepartitions-Theorie von Lindhard et al. [4]. Diese leitet sich aus einer linearen Boitzmann-Transportgleichung für eine additive Schädigungsgröße ab, die innerhalb der Stoßkaskade zwischen identischen Atomen in jeweils unkarretierten Ereignissen geändert wird. Im konkreten Fall handelt es sich dabei um die Schädigungsenergie Edam' Unter einigen Annahmen (u.a. Separation von ionischen und elektronischen Wechselwirkungen, Vernachlässigung der relativen Energieverluste an Elek-J -COS 8 J { 1
doi:10.5445/ir/10999 fatcat:jth2plyoqffw5msrfxa3hjdaiu