Adsorption und thermisch induzierte Reaktionen von Methanol auf bimetallischen X/Ru(0001) Schichten (X = Cu, Pt)

Pawel Gazdzicki, Jakob, Peter (Prof. Dr.), Physik
2012
Diese Arbeit ist eine Zusammenfassung der Ergebnisse zu thermisch induzierten Methanolreaktionen (CH_3OH) auf bimetallischen Ru(0001)-basierten Katalysatoroberflächen unter Ultrahochvakuumbedingungen. Im Einzelnen wurden die folgenden sowohl sauberen als auch mit Sauerstoff vorbedeckten Oberflächen verwendet: Ru(0001), (Sub-) Monolagen Cu/Ru(0001), Multilagen Cu/Ru(0001), Pt_n/Ru(0001) Lagen und Pt_xRu_1-x/Ru(0001) Oberflächenlegierungen. Die Adsorption und die Reaktionen von Methanol sind von
more » ... Methanol sind von größtem technologischen Interesse in Bezug auf die Direktmethanolbrennstoffzelle (DMFC). Dabei ist es wünschenswert, die chemische Reaktivität und Selektivität eines Katalysators so zu steuern, dass Methanol zu CO_2 anstelle von CO umgewandelt wird, da Letzteres einen reibungslosen Betrieb der Brennstoffzelle verhindern wurde. Die Stabilität der Zwischenprodukte und die Höhe der Aktivierungsbarrieren der einzelnen Reaktionsschritte hängen dabei stark von den Eigenschaften des Substrats ab. Einfache Methoden zur kontrollierten Funktionalisierung von Oberflächen sind die Deposition ultradünner Metallschichten, die Legierungsbildung oder das Hinzufügen von Koadsorbaten. In den durchgeführten Experimenten wurde Methanol entweder bei 20 oder 80 K auf die Katalysatoroberflächen dosiert und anschließend mit 1 K/s geheizt. Dabei wurden die Oberflächenspezies anhand ihrer Vibrationsmoden mittels Fouriertransformations-Infrarotspektroskopie identiziert. Die Verwendung verschiedener Isotope von Methanol, Sauerstoff, Kohlenmonoxid und Wasserstoff lässt eine eindeutige Zuordnung der Vibrationspeaks zu. Die desorbierenden Spezies und ihre Bindungsenergien wurden mit Hilfe von thermischer Desorption mit einem Quadrupol-Massenspektrometer untersucht. Die Desorption gibt dabei auch Auskunft über den Zerfall stabiler Oberflächenspezies, falls dies [...]
doi:10.17192/z2012.0047 fatcat:cejbnk4e6re6fpyqhlagvxrwn4