Ni/ZrO2 Katalysatoren werden für die Reformierung von Methan, einem wichtigen Prozess für die industrielle Wasserstoffproduktion und in Festoxidbrennstoffzellen, eingesetzt. Obwohl Nickelkatalysatoren generell eine hohe Aktivität für diverse Methanreformierungsreaktionen aufweisen, führen Kohlenstoffablagerungen, die den Katalysator rasch deaktivieren, zu großen Problemen. Das Ziel dieser Arbeit war, Ni/ZrO2 dahingehend zu modifizieren, dass die Bildung von Kohlenstoffablagerungen unterdrückt

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... rd. Dazu wurde zwei Ansätze verfolgt und untersucht: Der Einfluss der Zumischung von Kupfer zur metallischen Nickel-Komponente des Katalysators und der Modifizierung des Trägermaterials mit Ceroxid. Durch die Zugabe von Kupfer wird eine erhöhte Beständigkeit gegenüber Kohlenstoffablagerungen auf Nickel aufgrund elektronischer Wechsel-wirkung und durch die Veränderung der Oberflächenzusammensetzung erwartet. Aufgrund der besseren Verfügbarkeit von Oberflächensauerstoff eines CeO2/ZrO2-Mischoxides gegenüber ZrO2 kann bereits abgelagerter Kohlenstoff leichter von der Katalysatoroberfläche weg-oxidiert werden. Kupfer und Nickel wurde mittels Ko-Imprägnierung auf das ZrO2-Trägermaterial aufgebracht. CeO2/ZrO2-Mischoxide wurden auf verschiedenen Wegen, darunter Imprägnierung, Verbrennung der Ausgangsstoffe, Ko-Fällung und Tensid-unterstützer Ko-Fällung, hergestellt. Nickel wurde mittels Imprägnierung und einer nominellen Beladung von 5 % w/w. auf die Trägermaterialien aufgebracht. Die Katalysatoren wurden mittels Transmissionselektronenmikroskopie (TEM), Wasserstoffchemisorption, Infrarotspektroskopie mit CO als Sondenmolekül, Röntgendiffraktion (XRD) und Röntgenabsorptions-spektroskopie (XAS) charakterisiert. Um die Aktivität für partielle Methan-oxidation, Methanzersetzung, -dampfreformierung und -kohlendioxid-reformierung zu untersuchen, wurden die Katalysatoren in einem Durchflussreaktor getestet. In situ Spektroskopie liefert Informationen über den Katalysator unter relevanten Reaktionsbedingungen wie hohe Temperaturen und [...]