In der hier vorgestellten Arbeit wird die Dynamik des ersten elektronisch angeregten Zustands von zwei Arten von Wasserclustern untersucht: von mit einem Natriumatom dotierten Clustern und reinen Wasserclustern. Die Lebensdauer der Besetzung des angeregten Zustands von Natrium-Wasserclustern mit bis zu 40 Wassermolekülen konnte aus zeitaufgelösten Ionenspektren bestimmt werden. Die Cluster wurden mit Impulsen eines Femtosekundenlasers bei Impulsdauern von sub-40 fs und 1,6 eV Photonenergie

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... egt und mit der zweiten Harmonischen des Lasers ionisiert. Es ergaben sich Lebensdauern von 1,2 ns für das Dimer und von bis zu 100 fs für größere Cluster. Diese schnellen strahlungslosen Zerfallsprozesse können durch die interne Konversion des angeregten Zustands in einen vibrationsangeregten Grundzustand bei konischer Überschneidung der Potenzialflächen der Zustände verursacht werden. Durch den Vergleich der Lebensdauern von Clustern mit schwerem und normalem Wasser können Hinweise auf die am Konversionsprozess beteiligten Schwingungsmoden von Wasser gefunden werden. In der Arbeit wird zusätzlich zur Dynamik der Population des angeregten Zustands auch die Energetik des angeregten Zustandes untersucht. Durch aufgenommene massenselektive Elektronenspektren der Cluster konnte so ein erster Einblick in die Dynamik der Energien des angeregten Zustands während des Konversionsprozesses gewonnen werden. Durch VUV-Laserimpulse mit einer Photonenergie von 7,8 eV konnte die Dynamik des angeregten Zustands eines zweiten Systems untersucht werden, die von Wasserclustern. Die Besetzung des angeregten Zustands wurde mit zeitaufgelöster Ionenspektroskopie untersucht. Es konnten für Cluster der Größe 1 bis 10 drei Populationen mit unterschiedlichen Zerfallsraten identifiziert werden. Die zweite Population hat bei Clustern eine Zerfallszeit von 20 fs bis 30 fs, die dritte zeigt eine Zerfallszeit von 50 fs bis 150 fs. Die Ergebnisse sind für Monomer und Dimer in guter Übereinstimmung mit Rechnungen. Um einen weiteren Einblick in die Dynami [...]