Optical Sum-Frequency Response of Lattice Vibrations and Pulse Timing at a Free-Electron Laser [thesis]

Riko Kießling, Universitätsbibliothek Der FU Berlin
2020
Die Schwingungseigenschaften von Festkörpern und Grenzflächen sind durch die Dynamik der zugrunde liegenden atomaren Struktur bestimmt. Mittels resonanter Wechselwirkung erlauben optische Felder Zugang zu diesen niederenergetischen Anregungen und somit Aussagen über die chemische Bindung und strukturelle Phasen. Aufgrund der Schwingungs- und Grenzflächen-Sensitivät ist die Summenfrequenzerzeugungs (SFG)-Spektroskopie eine nützliche nichtlineare optische Methode. Kombiniert mit der Brillanz und
more » ... t der Brillanz und Abstimmbarkeit der Freie-Elektronen-Laser-basierten Infrarot (IR)-Strahlung werden eine Vielzahl von Moden erfassbar. In der vorliegenden Arbeit wurde ein experimenteller Infrarot-Sichtbar-SFG-Aufbau an einem Beschleuniger-betriebenen Freie-Elektronen-Laser (FEL) implementiert und angewendet. Zuerst wurden die Charakteristika der kohärenten Strahlungsquellen und ihr relatives Puls-Timing untersucht. Basierend auf symmetrischer optischer Kreuzkorrelation (BOC) wurde der Jitter zwischen den synchronisierten fs-Labor- und mittleren Infrarot-FEL-Pulsen zu etwa 100 fs bestimmt. Zeitliche Drifts sind korreliert zu den Energiefluktuationen der beschleunigten Elektronenpakete. Die Mikro-/Makro-Puls-Struktur der FEL-Oszillator-Emission wird als Funktion der Kavitätslänge studiert. Im Grenzzyklus-Regime wurden ausgeprägte Sub-Pulse beobachtet. Die experimentellen Ergebnisse stimmen mit klassischen Elektrodynamik-Berechnungen überein. Zweitens wurde optische Phononen in polaren Dielektrika mit gebrochener Inversionssymmetrie mittels SFG-Spektroskopie untersucht. Bei gleichzeitiger IR- und Raman-Aktivtät der Moden wird eine resonante Verstärkung der Suszeptibilität zweiter Ordnung beobachtet. Lineare optische Effekte (z.B. Reststrahlen-Bänder) modifizieren den Summenfrequenz-Respons. Die Phasendifferenz der beteiligten optischen Wellen limitiert die Kohärenzlänge innerhalb des Kristalls und somit die SFG-Emission auf eine wenige Mikrometer-dünne Schicht. Sowohl für Siliziumkarbid als auch α-Quarz konnten die SFG-Spektren durch ein anal [...]
doi:10.17169/refubium-28042 fatcat:kmf3w76xznbypces5d2brxq7zi