Relative initial adsorption probabilities of O2 molecules on Si(001) surfaces at room temperature and Si 18 O desorption yield at a surface temperature region from 900 K to 1300 K have been measured as a function of O2 incident energy up to 3.3 eV. Although the adsorption probability showed the minimum at 0.3 eV and to be constant at incident energy over 1 eV, the SiO desorption yield at surface temperatures over 1000 K increased with increasing the incident energy due to the induced-oxidation

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... t silicon dimer bridge sites, their backbond sites and subsurface backbond sites, and the variation of angular distribution of SiO desorption caused by the induced-oxidation. O2 分子の並進運動エネルギーは Si (001)表面のパッ シブ酸化(酸化膜形成)にもアクティブ酸化(SiO 脱離) にも影響を与えることから,O2/Si (001)表面反応系は 表面化学反応ダイナミクスの研究対象として興味が持た † 第 21 回表面科学講演大会 (2001 年 11 月 27 日~11 月 29 日) にて発表 れている。パッシブ酸化の例として,初期吸着確率が並 進運動エネルギー 0.3 eV で極小を示すことが報告され ている 1,2) 。また,第一原理計算によると,O2 分子の解 離吸着過程のポテンシャルエネルギー障壁はシリコン二 量体の架橋位置での解離吸着には存在せず,そのバック ボンドでの解離吸着に少なくとも 0.8 eV,シリコン第二 層(サブサーフェイス)のバックボンドでの解離吸着で は 2.4 eV と報告されている 3) 。そのポテンシャルエネル ギー障壁が初期吸着確率にどんな影響を与えるか非常に 興味深い。本報告では前半で初期吸着確率の並進運動エ ネルギー依存性とそれに対する O2 分子の振動・回転励 起の影響について速報する。 一方,アクティブ酸化に関しては,超熱エネルギー領 域の O2 分子線を用いた SiO 分子の飛行時間測定が報告 されているが 4) ,第一原理計算で予想されたポテンシャ ルエネルギー障壁以上の並進運動エネルギーを用いた実 験が望まれる。以前我々は SiO 脱離収率の表面温度依 存性(900 K~1300 K)を代表的な O2 分子の並進運動エ ネルギー(0.6 eV,2.0 eV,3.0 eV)で測定した 5) 。しか し,SiO 分子の質量数(m/z : 44)が残留 CO2 分子のそ れと重なるためにデータとして不明確な点が残ってい た。そこで今回は同位体 18 O2 分子の超音速分子線を用い て Si 18 O 分子(m/z : 46)を検出することによって測定 精度を向上させて新たな知見を得た。 実験は全て SPring-8 の軟 X 線ビームライン(BL 23 SU)に設置した「表面反応分析装置:SUREAC 2000」 6,7)