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Non-Thermal Activation of Reactions of Organic Molecules on Si(001)- Molecular Beam and Scanning Tunneling Microscopy Experiments

Tamam Bo Hamud, Physik, Höfer, Ulrich (Prof. Dr. Rer. Nat.)
2021
Rastertunnelmikroskop durchgeführt. Im Fokus stand dabei die untersuchung der Kinetik und der Dynamik der jeweiligen Adsorptionsprozesse, um diese zu verstehen und zu kontrollieren, sowie gezielt auf andere Systeme übertragen zu können. Im ersten Teil der Arbeit wurden anhand von Molekularstrahlexperimenten die Adsorptionsprozesse von Methanol sowie Wasser und Acetylen auf Si(001) untersucht. Alle drei Systeme weisen einen Adsorptionsweg auf, der über einen Zwischenzustand verläuft. Die
more » ... rläuft. Die Bindungsenergie dieses Zwischenzustands und hängt von der jeweiligen Konfiguration des Moleküls, sowie von der an der Adsorption beteiligten funktionellen Gruppe ab. Die Differenz zwischen und und der Konversionsbarriere vom Zwischen- in den Endzustand e_a wurde zu e_d −e_a = 0.37, 0.36, 0.16 eV für Methanol, Wasser bzw. Acetylen bestimmt. Ein Vergleich dieser Ergebnisse mit Systemen wie Diethylether oder Ethylen auf Si(001) zeigt, dass die Konversion der hier untersuchten Moleküle vergleichsweise wenig Aktivierungsenergie benötigt und auf kurzen Zeitskalen verläuft. Für Methanol und Wasser wurde dies auf einen Protontransfer zurückgeführt, der im Vergleich zu der Dissoziation einer O-C-Bindung im Falle der Adsorption von Ether-Molekülen leichter abläuft. Im Fall von Acetylen wurde die schnelle Konversion mit der schwachen Bindungsenergie der Moleküle im Zwischenzustand erklärt, welcher auf der geringern Dreizentrenbindung zwischen den Pi-Elektronen des Acetylenmoleküls und dem positiv geladenen Ddown-Orbital eines Siliziumdimers basiert, sowie der generell höher Reaktivität der Dreifachbindung erklärt. Aufbauend auf den Unterschieden der untersuchten Systeme bezüglich ihrer Adsorptionskinetik wurden Experimente zur Untersuchung der Adsorptionsdynamik durchgeführt, wobei insbesondere die Abhängigkeit des Anfangshaftkoeffizienten s0 von der kinetischen Energie der adsorbierenden Moleküle, Ekin, bestimmt wurde. Dabei zeigte sich, dass der ausschlaggebende Faktor, der die Adsorptionsdynamik beeinflusst, die Art des Zwischenzustands i [...]
doi:10.17192/z2020.0220 fatcat:xrszufg3urcrja4pdx7n4y7vce